近日，我校材料學院研究團隊受貝殼材料異質結構和層間高強度礦物橋協同增韌機制的啟發，創新性地提出金屬配位層間交聯方法，解決了柔性熱敏彈性體在可穿戴應用方面的關鍵科學問題，展示了納米纖維素在不同維度結構復合材料制備上的范例，實現了在多個場景中無信號失真的可穿戴熱敏彈性體溫度檢測。
柔性電子材料是一類將有機、無機或者兩者復合材料沉積在柔性基底上，具有柔性、可延展和便攜性等特點。其中基于熱敏彈性體柔性傳感器(thermistor elastomer sensor, TES)具有極佳的人體皮膚適形貼合和溫度傳感能力，受到了廣泛關注。然而，可穿戴接觸導致的形變因素對溫度信號監測造成的干擾卻不可忽視，這對厘清溫度和形變導致的電阻變化耦合是一項艱巨的挑戰。
得益于納米纖維素優異的力學性能和表面可修飾性，研究團隊通過模仿天然貝殼有序的“有機-無機”層層交替微觀結構和層間高強度礦物橋連接的協同增韌等機制，提出一種高效且具有普適性的金屬配位層間交聯策略，能夠提高異質相鄰層界面互鎖效果和促進平面內能量耗散，從而強化整體結構穩定性。
熱敏電阻彈性體材料結構設計優化
通過使用生物相容性聚乙烯醇、納米纖維素和二維層狀過渡金屬碳化物等原料，利用層層自組裝和冷壓輔助工藝，在金屬離子作用下實現了改性納米纖維素羧酸根和金屬離子的可控層間交聯，獲得了具有異質層疊結構和強界面互鎖的熱敏彈性體。該柔性熱敏電阻彈性體的厚度可通過控制壓膜層數和封裝材料厚度進行調節，同時具有出色的溫度靈敏度（30-40°C范圍內熱敏系數1.37% °C?1）、溫度分辨率（0.3°C）和耐疲勞穩定性（20000次彎曲測試）。
為了更好地闡明非均質多層結構如何通過界面互鎖實現形變不干擾機制，科研團隊采用有限元模擬定量分析交替層間結構隨垂直應力場的演化過程。研究發現伴隨外加載荷，以配位鍵和氫鍵為主的界面橋接有利于應力向面內交聯區域的擴散，從而抑制溫度敏感層結構變化，阻礙了形變導致的傳導通路形成，克服了柔韌性和熱響應之間的內在妥協，實現了高精度溫度響應。
基于天然貝殼仿生層壓策略實現無形變干擾的熱敏電阻彈性體傳感器
通過人體溫度測試實驗證明，開發的仿生熱敏電阻彈性體傳感器比商用熱電偶具有更好的柔順性、更高的熱靈敏度和分辨率、更好的結構穩定性和更短的溫度響應時間，因此可以將其作為可穿戴柔性器件貼附在表皮（如腋下、前胸或手臂等部位），從而實現人體溫度信號連續、實時、無創、高保真的監測。未來將有望配合手機APP自動記錄和上傳體溫，實現體溫異常預警和溫度歷史記錄查詢等功能。這對當前疫情防控形勢下，滿足遠程、非接觸動態基礎體溫準確監測需求等方面有廣闊應用前景。同時納米纖維素來源于自然界儲量豐富且可再生的天然木質材料，該項研究將助力實現“雙碳”目標、推動發展方式綠色轉型，也為農林生物質資源的綠色、高值化利用提供了新的見解和思路。
相關研究成果以《一種仿生層壓策略實現無形變干擾且耐用的柔性熱敏電阻電子器件》（A Biomimetic Laminated Strategy Enabled Strain-interference Free and Durable Flexible Thermistor Electronics）發表在《自然·通訊》（Nature Communications）上，材料學院博士研究生郝三偉為論文第一作者，楊俊副教授為通訊作者，許鳳教授提供了重要支持。該研究獲得國家自然科學基金和中央高校基本科研業務費專項資金的資助。
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34168-x
