近日，材料學院青年教師張盼盼在固態聚合物離子導體彈性體研究的基礎上(Advanced Materials, 2021, 33(31), 2101396, ESI高被引論文)提出了一種雙重鍵交聯策略，設計并制備了同時具有高離子電導率、優異回彈性和可回收性的固態聚合物電解質。相關成果以“A Dual-Bond Crosslinking Strategy Enabling Resilient and Recyclable Electrolyte Elastomers for Solid-State Lithium Metal Batteries”為題，發表在化學領域頂級期刊《德國應用化學》 (Angewandte Chemie-International Edition，簡稱Angew. Chem.)。
固態鋰金屬電池被認為是最有前途的下一代高能量密度電池。然而，電極-電解質界面的固-固接觸問題是固態鋰電池的一大挑戰，并且，鋰金屬電極在充放電過程中伴隨著大的體積形變，會進一步加劇該問題。因此，開發具有彈性變形能力、且回彈性優異的聚合物固態電解質，有望在鋰金屬的循環沉積-剝離反應過程中，保持電極-電解質界面的良好接觸，提高電池性能。此外，開發可回收的固態電解質材料對鋰電池產業的可持續發展也至關重要。
然而，聚合物固態電解質的力學彈性、離子導電性、以及可回收性之間存在著本征的相互制約關系。例如，小分子的塑化劑可以提高導電性，但會增加蠕變或塑性變形，降低回彈性能；強的共價交聯網絡可以提高彈性，但會降低導電性，且使得材料難以回收。因此，亟需通過分子結構設計，解耦聚合物固態電解質的這些耦合關系。
圖1：SPEs的雙重鍵交聯策略
雙重鍵交聯策略是指在聚合物固態電解質的交聯點包含強度不同的兩種鍵合作用，弱的分子內氫鍵可以在力學加載下破壞，釋放加載時自發恢復，賦予材料高的彈性變形能力和回彈性能；較強的共價鍵合作用在應力下維持承重共價網絡，但可以通過化學方法破壞并恢復，賦予材料可回收性能；軟的聚合物鏈段則提供鋰離子的解離和傳導能力，賦予材料高的離子導電性能。基于該策略，設計了具有半縮醛胺動態共價網絡的聚合物固態電解質，實現了高的離子電導率，達0.2 mS cm-1（25 ℃），回彈模量為0.642 MJ m-3，拉伸-回彈曲線表明其有著優異的回彈性和極低的滯后比，在拉伸-回彈曲線的耐久性測試中，首圈的回滯比僅為0.98%，1000圈后僅為2.03%；最后，驗證了該固態電解質的可回收性能。
材料學院青年教師張盼盼和中國科學院北京納米能源與系統研究所蒲雄研究員為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學基金青年項目和面上項目(52303367、52173274)的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404769
